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可吸附陰離子的復(fù)合隔膜用于高倍率鋰電池

鉅大鋰電  |  點(diǎn)擊量:0  |  2024年08月05日  

【引言】


本文通過(guò)靜電紡絲工藝制造含有金屬有機(jī)骨架(MOF)顆粒和聚乙烯醇的新型復(fù)合隔膜。含有金屬活性中心的MOF顆粒可以自發(fā)地吸附陰離子,同時(shí)允許鋰離子在電解質(zhì)中有效傳輸,從而顯著改善鋰離子遷移數(shù)tLi+(高達(dá)0.79)和鋰離子電導(dǎo)率。同時(shí),多孔的復(fù)合隔膜減少了電解質(zhì)的分解,從動(dòng)力學(xué)上加快了電極反應(yīng),并降低了電解質(zhì)和電極之間的界面電阻。在傳統(tǒng)鋰電池中應(yīng)用這種復(fù)合隔膜可顯著提高倍率性能和循環(huán)壽命,為高性能鋰電池供應(yīng)了新的前景。


【成果簡(jiǎn)介】


鋰電池中的隔膜被用作電解質(zhì)的儲(chǔ)存器,具有控制離子傳輸?shù)挠猛静@著影響著電池性能。聚合物隔膜(聚丙烯(PP)或聚乙烯(PE)),因具有優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械性能,通常被用作鋰電池的隔膜。已有大量研究工作致力于供應(yīng)具有各種功能的隔膜,使其可以抑制鋰枝晶上升,減輕多硫化物的分解,或改善隔膜的熱穩(wěn)定性。例如,含有親水聚合物或有序納米級(jí)結(jié)構(gòu)的隔膜可被用于改善電解質(zhì)吸附性并減少枝晶的形成。石墨烯和金屬氧化物也被涂在隔膜上用于減輕了多硫化物在鋰-硫電池中的穿梭效應(yīng)。諸如羥基磷灰石和聚酰亞胺等耐火材料也被用于解決可燃性問(wèn)題。諸如SiO2,Al2O3和ZrO2的陶瓷顆粒也被摻入聚烯烴隔膜中,用于改善電解質(zhì)的潤(rùn)濕性和隔膜的熱穩(wěn)定性以及機(jī)械性能。然而,這種功能化隔膜仍然缺乏調(diào)控離子傳輸過(guò)程的能力,仍表現(xiàn)出較低的的tLi+。盡管有部分報(bào)道例如磺化共聚物和隔膜結(jié)合用以改善tLi+,但是這種隔膜通常受隔膜中低鋰離子濃度的限制,從而表現(xiàn)出較低的鋰離子傳導(dǎo)性。


近日,上海電力大學(xué)的彭怡婷和加利福尼亞大學(xué)的盧云峰教授(共同通訊)在Adv.Mater.上發(fā)表了一篇題為Anion㏒orbentCompositeSeparatorsforHigh㏑ateLithium㊣onBatteries的文章。在這項(xiàng)工作中,MOF作為一種新型功能組件通過(guò)靜電紡絲引入聚合物分離器中。他們最近發(fā)表了一系列基于MOF的固體電解質(zhì)和液體電解質(zhì),其中MOF中的金屬活性中心(OMS)可以和溶劑填充的孔道中的陰離子絡(luò)合,釋放Li+并供應(yīng)高Li+電導(dǎo)率。和具有低表面積陶瓷顆粒的陶瓷涂層隔膜或具有低Li+導(dǎo)電性的聚合物材料不同,MOF結(jié)合的隔膜供應(yīng)高表面積和豐富的OMS,可供應(yīng)快速有效的鋰離子傳輸。此外,使用這種含MOF的隔膜有助于抑制電解質(zhì)的分解,從而改善循環(huán)耐久性。


【圖文導(dǎo)讀】


圖1MOF-PVA復(fù)合材料膜的制造過(guò)程

a)示意圖,顯示通過(guò)靜電紡絲MOF顆粒和PVA的混合物制備靜電紡絲MOF-polymer復(fù)合膜(EMP);


b,c)示意圖,顯示用于吸附陰離子和促進(jìn)鋰離子傳輸?shù)墓δ苄訣MP。

圖2EMP的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)


a)EMP的N2吸附/解吸等溫線。插圖顯示了DFT孔徑分布;


b)MOF顆粒,電紡PVA膜(EP)和EMP的XRD圖案;
c)MOF顆粒,EP和EMP的FTIR光譜;
d-f)SEM圖像:d)MOF顆粒,e)EP和f)EMP;
g)通過(guò)x射線光電子能譜繪制的EMP中Zr元素的分布;
h)EMP的TEM圖像。
圖3PP和EMP的電化學(xué)表征

a)在不同溫度下的離子電導(dǎo)率和從Arrhenius方程的線性擬合獲得的活化能;


b)比較Li+遷移數(shù)和離子電導(dǎo)率;
c,d)SS|電解質(zhì)|Li電池的循環(huán)伏安曲線,其中:c)LP-PP和LP-EMP,和d)LC-PP和LC-EMP,掃描速率為1mVs-1。

圖4電解質(zhì)-電極界面的研究


a)Li|LP-PP|Li電池和Li|LP-EMP|Li電池在5mAcm-2下的恒電流循環(huán);


b)顯示最后五個(gè)循環(huán)的相應(yīng)放大圖;
c)循環(huán)Li|LP-PP|Li和Li|LP-EMP|Li電池的奈奎斯特圖(200次循環(huán)后)
d)200次循環(huán)后從Li|LP-PP|Li和Li|LP-EMP|Li電池收獲的XPS的F1s光譜和循環(huán)Li的去卷積峰;
e-h)來(lái)自以下的循環(huán)Li電極的SEM圖像:e,f)Li|LP-PP|Li和g,h)Li|LP-EMP|Li電池。

圖5不同電解質(zhì)電池的電化學(xué)性能


a,b)使用LP電解質(zhì)的NCM|石墨電池的電化學(xué)性能:a)在1,0.2,0.5,1和2C下的倍率性能;b)在1C下進(jìn)行恒電流循環(huán)(最初的5個(gè)循環(huán),0.2C)。


c,d)使用LC電解質(zhì)的LFP|LTO電池的電化學(xué)性能:c)在1,0.2,0.5,1和2C下的倍率性能;d)在1C下的恒電流循環(huán)(在0.2C下的最初十個(gè)循環(huán))。


【小結(jié)】


研究人員證明了使用靜電紡絲技術(shù)制造嵌入MOF顆粒作為有效陰離子吸附劑的復(fù)合材料隔膜。電解質(zhì)中的陰離子和MOF顆粒的OMS的絡(luò)合改善了tLi+和Li+電導(dǎo)率。同時(shí),多孔的復(fù)合隔膜減少了電解質(zhì)的分解并促進(jìn)了電極表面的動(dòng)力學(xué)反應(yīng),在電解質(zhì)和電極之間出現(xiàn)了更穩(wěn)定的界面。這種復(fù)合隔膜的應(yīng)用可以顯著改善電池性能并延長(zhǎng)電池的循環(huán)壽命,從而為設(shè)計(jì)下一代的鋰電池供應(yīng)新的策略。


文獻(xiàn)鏈接:Anion㏒orbentCompositeSeparatorsforHigh㏑ateLithium㊣onBatteries(Adv.Mater.,DOI:10.1021/10.1002/adma.201808338)


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